摻雜型碳基催化劑設(shè)計及機理

第1章緒論001
1.1引言002
1.2氧還原反應(yīng)概述005
1.2.1氧還原反應(yīng)的應(yīng)用及研究意義005
1.2.2氧還原反應(yīng)的基本原理005
1.2.3用于氧還原反應(yīng)的摻雜型碳基催化劑006
1.3氧析出反應(yīng)概述008
1.3.1氧析出反應(yīng)的應(yīng)用及研究意義008
1.3.2氧析出反應(yīng)的基本原理009
1.3.3用于氧析出反應(yīng)的摻雜型碳基催化劑009
1.4CO 氧化反應(yīng)概述011
1.4.1CO 氧化反應(yīng)的應(yīng)用及研究意義011
1.4.2CO 氧化反應(yīng)的基本原理011
1.4.3用于CO 氧化反應(yīng)的摻雜型碳基催化劑012
1.5本書的研究意義和主要內(nèi)容013
第2章理論基礎(chǔ)與計算方法016
2.1引言017
2.2量子力學基本理論017
2.2.1薛定諤方程017
2.2.2玻恩-奧本海默近似018
2.2.3單電子近似018
2.2.4Hartree-Fock 理論019
2.3密度泛函理論021
2.4過渡態(tài)理論023
2.5內(nèi)稟反應(yīng)坐標理論025
2.6計算氫電極模型和理論過電位027
2.7熱力學活性火山圖028
2.8Mulliken 電荷029
2.9d-帶模型理論030
第3章雜原子摻雜富勒烯C70 用于氧還原和氧析出反應(yīng)的理論研究032
3.1引言033
3.2計算方法034
3.3結(jié)果與討論035
3.3.1雜原子摻雜C70 的構(gòu)型及性質(zhì)035
3.3.2ORR/OER 中間體的吸附039
3.3.3ORR/OER 性能042
3.4本章小結(jié)048
第4章Ru 和N 共摻雜空位富勒烯(Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 ) 用于氧還原和CO 氧化反應(yīng)的理論研究049
4.1引言050
4.2計算方法051
4.3結(jié)果與討論053
4.3.1Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 的構(gòu)型及性質(zhì)053
4.3.2ORR 和COOR 物質(zhì)的吸附057
4.3.3Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 上的ORR 機理058
4.3.4Ru-N4-C54 和Ru-N4-C64 上的COOR 機理074
4.4本章小結(jié)080
第5章過渡金屬M 和N 共摻雜空位富勒烯(M-N4-C64，M= Fe、Co 或Ni) 用于氧還原反應(yīng)的理論研究082
5.1引言083
5.2計算方法085
5.3結(jié)果與討論085
5.3.1M-N4-C64 的構(gòu)型及性質(zhì)085
5.3.2M-N4-C64 的電子結(jié)構(gòu)分析087
5.3.3ORR 物質(zhì)的吸附089
5.3.4M-N4-C64 上的ORR 機理091
5.3.5勢能面(PES) 和相對能量曲線104
5.4本章小結(jié)106
第6章鐵原子摻雜石墨氮碳化物作為氧還原電催化劑的理論研究108
6.1引言109
6.2計算方法110
6.3結(jié)果和討論111
6.3.1g-C3 N4、Fe/g-C3 N4 和吸附氧在Fe/g-C3 N4 上的構(gòu)型及性質(zhì)111
6.3.2g-C3 N4 和Fe/g-C3 N4 的電子結(jié)構(gòu)分析114
6.3.3ORR 物質(zhì)的吸附和活性位點117
6.3.4吸附氧在Fe/g-C3 N4 上的氫化119
6.3.5OOH*在Fe/g-C3 N4 上的ORR 機理121
6.3.6勢能面(PES) 和相對能量曲線126
6.4本章小結(jié)127
第7章結(jié)論與展望129
參考文獻133